Biofiltration des eaux brutes pour le contrôle du manganèse des eaux de surface

Scientific Reports volume 13, Numéro d’article: 9020 (2023) Citer cet article

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Le contrôle du manganèse (Mn) dans les systèmes d’eau de surface est un défi pour l’industrie de l’eau potable, en particulier grâce à un cadre de durabilité. Les méthodes actuelles d’élimination du manganèse des eaux de surface utilisent des oxydants puissants qui incorporent du carbone et peuvent être coûteux et nocifs pour la santé humaine et l’environnement. Dans cette étude, nous avons utilisé une conception de biofiltre simple pour éliminer le manganèse de l’eau du lac, sans prétraitements conventionnels des eaux de surface. Les biofiltres avec influent aéré éliminaient le manganèse à des concentrations inférieures à 10 μg/L lorsqu’ils recevaient de l’eau influente contenant > 120 μg/L de manganèse dissous. L’élimination du manganèse n’a pas été inhibée par des charges élevées en fer ou une mauvaise élimination de l’ammoniac, ce qui suggère que les mécanismes d’élimination peuvent différer de ceux des biofiltres des eaux souterraines. Les biofiltres expérimentaux ont également atteint des concentrations de manganèse dans les effluents inférieures à celles du procédé de traitement conventionnel à grande échelle, tout en recevant des concentrations de manganèse plus élevées. Cette approche biologique pourrait contribuer à l’atteinte des objectifs de développement durable.

Le manganèse (Mn) dans l’eau potable est généralement éliminé pour améliorer l’esthétique de l’eau, car le manganèse particulaire peut décolorer l’eau et tacher les appareils et le linge1. Cependant, on craint de plus en plus que des concentrations élevées de manganèse puissent avoir une incidence sur la santé et le développement des jeunes enfants2,3,4,5. Les problèmes esthétiques et de santé peuvent être aggravés lorsque le manganèse s’accumule dans les réseaux de distribution. Le manganèse accumulé peut se mobiliser rapidement en raison de changements hydrauliques ou de la qualité de l’eau dans un réseau de distribution, ce qui entraîne un pic important et difficile à prévoir de la concentration de manganèse au robinet6. L’accumulation de manganèse peut également augmenter la libération de plomb7,8. Par conséquent, l’élimination du manganèse dans les usines de traitement de l’eau potable doit être maximisée.

Santé Canada recommande un objectif esthétique de 20 μg Mn/L, mais de nombreux services publics ciblent des concentrations plus faibles pour prévenir les effets de l’accumulation dans les réseaux de distribution6,9. Pour les usines de traitement des eaux de surface, ces objectifs sont généralement atteints en combinant une oxydation chimique utilisant des oxydants puissants (p. ex. dioxyde de chlore ou permanganate) suivie d’une déstabilisation des particules ou d’une oxydation catalytique avec du chlore libre et des milieux enrobés d’oxyde de manganèse6,10. Cependant, ces techniques à base de produits chimiques peuvent produire des sous-produits nocifs et augmenter les coûts de traitement en raison de la demande de produits chimiques, de l’équipement requis pour le dosage et de la formation des opérateurs11,12.

Ces approches conventionnelles du traitement du manganèse ne sont pas durables et ne sont pas pratiques dans les régions qui n’ont pas accès à de l’équipement spécialisé, à de la formation et à des produits chimiques de traitement de l’eau. Leur utilisation entre en conflit avec l’Objectif de développement durable 6 (ODD6) des Nations Unies, qui vise à « assurer la disponibilité et la gestion durable de l’eau et de l’assainissement pour tous »13. Des technologies de traitement alternatives pour le manganèse sont nécessaires pour atteindre ces objectifs. Ces technologies doivent être capables d’éliminer le manganèse à des concentrations inférieures à 20 μg/L tout en réduisant l’impact environnemental du traitement de l’eau potable.

La biofiltration est une technologie de remplacement durable pour le traitement du manganèse qui nécessite peu ou pas d’ajout chimique, en fonction de la qualité de l’eau influente. Les biofiltres sont des filtres à milieu granulaire fonctionnant avec peu ou pas d’oxydant résiduel (c.-à-d. chlore), ce qui permet aux microorganismes naturels de se développer et de développer des biofilms qui recouvrent le média14. Ces biofilms peuvent augmenter la capacité d’élimination d’un filtre en adsorbant et en dégradant des contaminants dissous, qui ne seraient pas retenus autrement. La biofiltration est largement utilisée pour traiter les eaux souterraines, de nombreux systèmes de traitement n’étant composés que d’aération et de filtration sur support granulaire15. Le traitement des eaux de surface pourrait être plus durable si cette technologie propre était utilisée, mais les études portant sur la biofiltration du manganèse dans les eaux de surface n’ont pas été en mesure de fournir des conseils de conception largement applicables. Les résultats des études sur les eaux souterraines sont prometteurs, mais peuvent ne pas être directement applicables au traitement des eaux de surface, car la plupart des eaux souterraines contiennent principalement des contaminants dissous et de faibles concentrations de carbone organique, comparativement aux eaux de surface. Par conséquent, pour aider à atteindre l’ODD 6, les biofiltres pour eaux de surface doivent être étudiés afin d’établir leur capacité d’élimination du manganèse et leurs principes de conception.

La plupart des études sur les eaux de surface ont examiné les biofiltres dans un contexte conventionnel d’eau de surface, le biofiltre recevant de l’eau qui a été prétraitée avec des oxydants et a été clarifiée. L’objectif de ces études a été de réduire le temps nécessaire à la lutte efficace contre le manganèse (c.-à-d. le temps d’acclimatation), qui peut être de l’ordre de plusieurs mois16,17,18,19,20. Dans cette étude, nous proposons plutôt d’utiliser l’approche conventionnelle de biofiltration des eaux souterraines pour traiter les eaux de surface. Notre objectif était de déterminer si la biofiltration de l’eau brute pouvait constituer une barrière efficace contre le manganèse dissous dans les eaux de surface. À l’aide d’un plan simple d’aération-biofiltration, quatre conditions ont été étudiées pendant environ 300 jours pour démontrer l’impact de l’oxygène dissous, de l’ammoniac et du fer sur l’élimination du manganèse des eaux de surface, avec des concentrations de manganèse et de fer dépassant parfois 1,5 mg/L. Une étude antérieure portait sur la biofiltration directe des eaux de surface, mais elle était axée sur l’effet de l’ajout de nutriments et de peroxydes à plus petite échelle et ne tenait pas compte de l’effet de l’oxygène dissous sur l’élimination du manganèse19.

Des expériences de biofiltration ont eu lieu à l’usine de traitement de l’eau potable de Bennery Lake (BLDWTP) en Nouvelle-Écosse, au Canada, qui utilise le traitement conventionnel des eaux de surface (Fig. 1a). Bennery Lake a été choisi pour cette étude parce que la stratification saisonnière mène à des concentrations exceptionnelles de manganèse et de fer (Fe), supérieures à 1,5 et 2,0 mg/L respectivement. Le lac se stratifie au début de l’été, provoquant l’épuisement éventuel de l’oxygène dissous dans l’hypolimnion. Sans apport d’oxygène, les sédiments du lac Bennery se dissolvent, ce qui entraîne une augmentation constante de la concentration de manganèse et de fer jusqu’à ce que le lac se désestifie au début de l’automne. Après la déstratification, les concentrations d’oxygène dissous augmentent, ce qui provoque l’oxydation et la précipitation du manganèse et du fer dissous et leur retour dans les sédiments. Le lac Bennery a été déstabilisé au jour 107 de cette expérience. Les concentrations de carbone organique sont modérées à élevées dans ce lac, le carbone organique total (COT) étant généralement inférieur à 6,0 mg/L. Cependant, des concentrations de COT approchant 9,0 mg/L ont parfois été observées. L’alcalinité et la dureté sont faibles dans le lac Bennery, soit environ 5,0 et 8,0 mg/L sous forme de CaCO3, respectivement21.

Diagramme conceptuel de l’expérience de biofiltration de l’eau brute par rapport à l’usine conventionnelle de traitement des eaux de surface accueillant l’expérience (a) et diagramme des conditions expérimentales de biofiltration de l’eau brute.

Les biofiltres étaient contenus dans des colonnes de verre de 2,5 cm de diamètre de 200 cm de haut (FlexColumn™ Economy Columns, DWK Life Sciences). Ils ont été remplis d’environ 61 cm d’anthracite frais (taille efficace = 0,9 mm) sur 30 cm de sable frais (taille efficace = 0,45 mm), correspondant au profil de milieu à grande échelle du BLDWTP. Neuf filtres ont été utilisés pendant la durée de l’étude (286 jours) avec quatre conditions (Fig. 1b). Deux filtres témoins ont été alimentés en eau brute non modifiée. Les filtres expérimentaux ont été alimentés en Mn dissous supplémentaire (0,1 à 0,5 mg/L), les autres conditions étant du fer, de l’ammoniac et du fer et de l’ammoniac combinés à des concentrations de 0,1 mg/L. Tous les biofiltres ont fonctionné à un débit d’environ 28 mL/min (3,3 m/h) pendant la majeure partie de l’étude et les débits ont été étalonnés régulièrement. Cela a entraîné un temps de contact avec le lit vide de 16 minutes ou moins, en raison d’une réduction du volume du lit filtrant au fil du temps, car le média filtrant a été retiré pour l’échantillonnage. Les débits ont été réduits à environ 14 mL/min (1,7 m/h) du jour 192 au jour 256 parce que l’accès au BLDWTP était limité en raison des restrictions locales liées à la COVID-19 à compter de décembre 2021. Pendant ce temps, les doses de manganèse et d’ammoniac sont restées constantes, mais le dosage du fer a été arrêté et n’a pas repris. L’échantillonnage n’a pas non plus pu être effectué pendant cette période. Les biofiltres étaient généralement lavés à contre-courant chaque semaine avec de l’eau de lac non traitée ou de l’eau traitée à pleine échelle sans chlore à un débit d’environ 150 mL/min jusqu’à ce que l’eau de lavage à contre-courant soit visiblement claire. Le lavage à contre-courant a été réduit à deux fois par mois pendant la période de réduction des débits. Pendant les lavages à contre-courant, une tige en acier inoxydable a été utilisée pour perturber le milieu et libérer les poches d’air formées pendant le lavage.

BLWDTP produisait de l’eau pendant 6 à 7 heures chaque jour, par conséquent, l’eau brute était stockée dans des réservoirs en plastique de 200 L pour permettre un flux continu à travers les biofiltres pilotes. Tous les filtres, à l’exception des témoins, avaient du manganèse dissous ajouté aux réservoirs de stockage à l’aide d’une solution mère acidifiée (1 ou 10 g Mn(II)/L, Mn(II)SO4· H2O, Fisher Scientific). Le bicarbonate de sodium (Fisher Scientific) a été ajouté directement aux réservoirs de stockage pour compenser la perte d’alcalinité de la solution mère acidifiée. Les solutions mères de fer et d’ammoniac diluées ont été stockées dans des contenants plus petits (15 à 40 L) et pompées dans une cuve de mélange intermédiaire (5 L) avec l’eau brute modifiée pour produire l’eau de l’influent du biofiltre. Ces solutions mères diluées ont été fabriquées à partir d’ammonium concentré (1 g de NH4 en N/L, NH4Cl, Fisher Scientific), de fer (1 g de Fe(II)/L, FeSO4·7H2O, Fisher Scientific) et de solutions mères de manganèse et d’eau de lac non traitée. Les solutions diluées contenant du fer ont été acidifiées à un pH inférieur à 4 à l’aide de HCl 1N (Fisher Scientific) pour empêcher une oxydation rapide par l’oxygène avant la biofiltration. L’eau de l’influent du biofiltre pour les filtres expérimentaux a été aérée du 63e au 130e jour à l’aide d’une pompe à air d’aquarium, après quoi la concentration d’oxygène dissous dans l’eau brute était proche de la saturation. Le réservoir de stockage du filtre F-Mn a été aéré directement parce qu’il n’y avait pas de cuve de mélange intermédiaire pour les filtres non alimentés en fer ou en ammoniac.

Des mesures de la qualité de l’eau ont été prises deux fois par semaine, sauf pour le carbone organique total (COT), qui a été mesuré deux fois par mois. Les échantillons d’effluent ont d’abord été prélevés en laissant l’eau de l’effluent s’égoutter dans la verrerie directement à partir du filtre (c.-à-d. sans toucher les tubes). Les échantillons d’influent ont été prélevés dans de la verrerie directement à partir du tube d’influent du filtre. Une fois l’analyse sur place terminée, l’eau a été transportée dans des bouteilles propres et HNO3 (Fisher Scientific) imbibées au laboratoire d’assainissement de l’eau de Dalhousie pour des analyses supplémentaires.

Le pH de l’eau (8157BNUMD, Orion), la température et la concentration d’oxygène dissous (083005MD, Orion) ont été mesurés sur place immédiatement après l’échantillonnage. Les mesures de l’oxygène dissous ont commencé le jour 53. La concentration de manganèse, de fer, d’ammoniac et de COT a été mesurée au laboratoire d’assainissement de l’eau de Dalhousie. Le manganèse et le fer ont été mesurés par spectrométrie de masse à plasma à couplage inductif (ICP-MS, iCAP™ RQ, Thermo Fisher). Les échantillons ont été divisés et la moitié du volume a été passée à travers des filtres à membrane en nitrate de cellulose conditionnés de 0,45 μm avec une cartouche filtrante de seringue. Tous les échantillons de manganèse et de fer ont été conservés dans de nouveaux tubes en polypropylène par acidification avec du HNO3 (Fisher Scientific) de qualité de métal trace à un pH < 2 avant analyse.

L’ammoniac a été mesuré par spectrophotométrie UV-vis (DR5000 ou DR6000™™, HACH). La méthode salicylate a été le plus souvent utilisée (0,01–0,50 mg NH3-N/L, méthode 8155, HACH), mais une pénurie de réactifs a entraîné l’utilisation de la méthode TNT à très bas niveau (0,02 à 2,5 mg NH3-N/L, TNT 830, HACH). Pour l’analyse du COT, les échantillons ont été conservés en acidifiant avec H3PO4 (Fisher Scientific) à pH < 2 et analysés avec un analyseur de COT (TOC-VCHPH, Shimadzu).

Le fractionnement par champ d’écoulement asymétrique (FFF) a été utilisé pour évaluer les particules colloïdales (c.-à-d. inférieures à 0,45 μm) dans l’eau non traitée du lac Bennery, en utilisant les méthodes décrites par Trueman et coll.22. En bref, les échantillons ont d’abord été filtrés à travers des filtres à membrane de nitrate de cellulose apprêtés de 0,45 μm, puis fractionnés à l’aide d’un système FFF à flux asymétrique (AF2000 Multiflow, PostNova) avec une membrane de polyéthersulfone de 300 Da et une vanne d’injection manuelle avec une boucle d’échantillon d’éther cétone de polyéther de 1 mL. Les particules fractionnées ont ensuite été analysées d’abord par un détecteur UV-vis (SPD-20A, Shimadzu), puis par ICP-MS.

Le média filtrant a été échantillonné une fois toutes les deux semaines. Des pelles en acier inoxydable stérilisées à l’autoclave ont été utilisées pour homogénéiser d’abord les quelques centimètres supérieurs du média filtrant, puis pour prélever un échantillon de 1 à 4 g. L’échantillon de milieu a été entreposé dans des tubes de plastique stériles de 50 ml (Falcon®, VWR)™ et transporté sur glace au laboratoire d’assainissement de l’eau de Dalhousie pour un traitement immédiat. L’adénosine triphosphate (ATP) a été mesurée immédiatement à l’aide d’un kit de test commercial (Deposit & Surface Analysis, LuminUltra®) et d’un luminomètre (PhotonMaster™), conformément aux instructions du fabricant. Des milieux supplémentaires ont ensuite été préparés pour l’analyse des métaux par séchage au four à 105 °C ou séchage à l’air dans une armoire déshydratante à température ambiante. Les métaux ont été extraits par digestion acide chauffée, selon la méthode EPA 3050B23 et ont été mesurés par ICP-MS.

Toute l’analyse statistique a été effectuée dans l’environnement de programmation R via l’IDE RStudio en utilisant la version 4.0.224 du package R de base. Un seuil de signification de α = 0,05 a été utilisé pour les corrélations de Spearman et les tests de somme de rang de Wilcoxon. On a supposé que les mesures de chaque paramètre étaient indépendantes les unes des autres. Les valeurs de p n’ont pas été rapportées pour les corrélations calculées dans l’ensemble de l’ensemble de données parce que les observations sont probablement corrélées avec des observations antérieures, ce qui peut entraîner des valeurs p irréalistes25. La visualisation des données et le calcul des fonctions empiriques de distribution cumulative ont également été effectués dans R à l’aide de la suite de paquets Tidyverse version 1.3.026. Les écarts-types affichés sur les figures ont été calculés pour chaque groupe (représenté par la couleur) pour une période donnée. La période était de 1 jour pour tous les chiffres sauf S6, où la période était de 1 semaine. Le diagramme conceptuel (Fig. 1) a été créé avec Biorender.com.

La qualité de l’eau influente a varié au cours de l’étude et comprenait trois phases : la stratification des lacs (jours 0 à 107), la déstratification des lacs (jours 107 à 256) et l’interruption post-COVID (jours 256 à 285). Avant la déestratification, la concentration d’oxygène dissous dans l’eau brute (c.-à-d. l’eau alimentant les filtres témoins) diminuait constamment, jusqu’à un minimum de 1,4 mg/L (figure 2a). Cette baisse d’oxygène a entraîné une augmentation significative de la concentration totale de fer et de manganèse dans l’eau brute, les deux atteignant un sommet de 2300 μg/L (figure 2b). Avant la déstratification, la proportion de fer passant devant un filtre de 0,45 μm a diminué, de sorte que plus de 50% du fer était particulaire, ce qui suggère que le fer s’oxydait et se conglomérait dans les réservoirs de stockage (Fig. S1). Après la déstratification et la diminution correspondante de la concentration en fer, la partie particulaire a diminué à environ 25 % de la concentration totale. Cette tendance n’a pas été observée pour les concentrations de manganèse, qui ont été principalement dissoutes avant la déstratification, puis de 30 à 70 % de particules (Fig. S1). La concentration moyenne d’ammoniac dans l’eau brute était de 0,05 ± 0,02 mg/L, atteignant un sommet de 0,1 mg/L avant la déstratification et tombant à moins de 0,04 mg/L par la suite. La température moyenne de l’eau de l’influent était de 17 ± 2 °C, mais l’eau était plus froide pendant plusieurs heures après le remplissage des réservoirs de stockage lorsque la température du lac diminuait (Fig. S2). Le pH a augmenté de façon constante, passant de 5,8 à 6,1 avant la déstratification (figure 2c), tandis que la concentration de COT a fortement augmenté, passant de 5 mg/L à plus de 8 mg/L après la déstratification, mais a lentement diminué pour revenir à près de 6 mg/L (figure 2d). Lorsque l’échantillonnage a repris après la fin des restrictions locales liées à la COVID-19, les conditions de qualité de l’eau dans l’influent s’étaient en grande partie stabilisées. Les concentrations de fer étaient inférieures à 500 μg/L, tandis que le manganèse était généralement inférieur à 70 μg/L. Le pH avait diminué entre 5,7 et 5,9, mais la concentration d’oxygène dissous était initialement plus faible et augmentait avec le temps en raison de la couverture de glace temporaire.

Eau brute (c.-à-d. eau alimentant les filtres témoins) concentration d’oxygène dissous (a), concentrations de manganèse et de fer non filtrés (b), pH (c) et concentration de COT (d) au fil du temps. Les barres d’erreur représentent l’écart type. Les lignes pointillées représentent la division entre la stratification et la déstratification des lacs. L’écart dans les données représente la période d’interruption de la COVID.

L’eau influente des filtres expérimentaux a été ajustée pour le manganèse, le fer, l’ammoniac et l’oxygène dissous. Alors que le lac était stratifié, les concentrations de fer et de manganèse ont légèrement augmenté dans ces filtres. Cependant, après la déstratification du lac, la dose de manganèse a été augmentée pour compenser la diminution soudaine de la concentration de manganèse dissous dans l’eau brute, passant d’une concentration dans l’eau brute de 36 ± 15 μg/L à une concentration dans l’influent de 131 ± 51 μg/L. La concentration d’ammoniac a constamment augmenté au-dessus de la concentration dans l’eau brute dans F-NH3 A/B et F-Both A/B à une concentration moyenne de 0,11 ± 0,05 mg/L. La concentration d’oxygène dissous dans les filtres expérimentaux a également augmenté au-dessus de la concentration dans l’eau brute à 7,1 ± 1,2 mg/L pendant la période d’aération (figure 2a). La température des filtres expérimentaux était comparable à celle des filtres de contrôle.

Le filtre F-Mn a été le premier à s’approcher de l’objectif de traitement du manganèse de 20 μg/L (Fig. 3). Cependant, pendant ce temps, ce filtre a été involontairement alimenté en moins de manganèse que les autres filtres expérimentaux et ne peut pas être directement comparé à eux. Cette réduction de la concentration de manganèse dans l’influent a été causée par l’aération du stockage principal d’eau pour le F-Mn, par rapport au point de mélange aéré dans les autres filtres expérimentaux. L’aération du stockage d’eau a diminué la concentration de manganèse en permettant l’élimination du manganèse dissous par des mécanismes d’élimination biologiques ou hétérogènes dans le resevoir10. Les filtres expérimentaux restants ont tous commencé à s’approcher de l’objectif de traitement au manganèse 1 à 2 semaines avant la déstratification, mais seul le F-Mn a atteint l’objectif pendant cette période. Les filtres de contrôle n’ont pas été en mesure d’éliminer plus de 30 % du manganèse influent pendant que le lac était stratifié (Fig. S3). Après la déstratification du lac Bennery au jour 107, les concentrations de manganèse dissous dans l’influent ont été réduites à 107 ± 58 μg/L et tous les filtres présentaient généralement des concentrations de manganèse dans l’effluent inférieures à 20 μg/L. Les concentrations dans les effluents semblaient approcher une limite, entre 6 et 10 μg/L. L’utilisation des biofiltres à un débit réduit pendant 64 jours n’a eu aucune incidence sur le rendement d’élimination du manganèse, quelles que soient les conditions suivant la reprise du débit initial. Sur la base de ces données, il est probable qu’une excellente élimination du manganèse de l’eau non traitée contenant des concentrations très élevées de manganèse et de fer soit possible en utilisant la biofiltration de l’eau brute, à condition qu’il y ait suffisamment d’oxygène dissous.

Moyenne du manganèse dissous dans les biofiltres d’eau brute, regroupés par état de l’influent. Les barres d’erreur représentent l’écart type. Les lignes pointillées verticales représentent la division entre la stratification et la déstratification des lacs.

L’élimination du fer dissous était modérée ou faible pour tous les filtres, dépassant rarement 40 % (Fig. S3). Parfois, les filtres n’éliminaient pas le fer ou même libéraient du fer, d’autant plus que les concentrations de fer dans l’influent atteignaient leurs valeurs maximales. Après la mise en valeur du lac Bennery, les concentrations de fer dans les effluents se sont stabilisées à un niveau constant dans tous les filtres (figure supplémentaire. S4). Ce résultat était inattendu parce que le fer est souvent facilement éliminé de l’eau aérée avant d’atteindre le biofiltre27,28. Cependant, les expériences antérieures au BLDWTP présentaient une élimination du fer tout aussi faible19. On a émis l’hypothèse que le fer dans le lac Bennery n’est pas vraiment dissous, comme le fer l’est généralement dans les eaux souterraines, et qu’il était plutôt partiellement composé de particules de taille colloïdale qui peuvent être liées à la matière organique. Le fractionnement granulométrique du fer influent a été étudié à l’aide de FFF et il a été confirmé qu’une partie du fer passant par le filtre de 0,45 μm n’était pas vraiment dissoute et a été observée dans la gamme de 100 à 2000 kDa (Fig. 4). Les mesures d’absorbance UV à 254 nm suggèrent également que cette fraction du fer peut être liée à la matière organique, indiquée par les pics qui se chevauchent. Ces particules de taille colloïdale ne semblent pas interagir avec le biofiltre, ce qui indique que le fer qui est éliminé représente généralement la partie réellement dissoute. Heureusement, le fer qui passe à travers ce biofiltre initial peut être éliminé par des coagulants appliqués avant ou après l’élimination du manganèse et du fer dissous.

Fractogramme de fer pour un échantillon non traité de Bennery Lake prélevé le jour 116.

L’élimination de l’ammoniac était initialement médiocre dans l’influent F-NH3 A/B et F-Both A/B (0,11 ± 0,05 mg/L), malgré des concentrations modérément accrues au-dessus de l’eau brute (0,05 ± 0,02 mg/L), certains filtres semblant même générer de l’ammoniac au lieu de l’éliminer (Fig. supplémentaire. S5). L’élimination a augmenté au fil du temps, la plupart des filtres atteignant une élimination de l’ammoniac de 50 % ou plus 2 semaines avant la déstratification et pendant 6 semaines après. Après le jour 145, l’élimination de l’ammoniac était irrégulière, le F-NH3 B obtenant les meilleurs résultats avant l’interruption de la COVID. Après l’interruption de la COVID, l’élimination de l’ammoniac n’était pas uniforme dans les filtres, mais était généralement supérieure à 40 % une semaine après le retour au débit normal.

On s’attendait à ce que des niveaux élevés d’élimination de l’ammoniac soient nécessaires avant que l’élimination du manganèse dissous puisse être réalisée, d’après les études sur les biofiltres des eaux souterraines qui suggèrent que les bactéries nitrifiantes peuvent être responsables de l’élimination du manganèse en fournissant des sites d’adsorption, en modifiant les conditions d’oxydation et de réduction de l’oxydation du manganèse ou en permettant la croissance de bactéries oxydantes du manganèse15,28. Cependant, des concentrations de manganèse dans l’effluent inférieures à 20 μg/L ont été atteintes malgré une élimination irrégulière de l’ammoniac dans les filtres alimentés en ammoniac supplémentaire. L’impact réduit de l’élimination de l’ammoniac sur l’élimination du manganèse dans ces biofiltres peut être dû au fait que la concentration d’ammoniac était plus faible que dans d’autres études. Par exemple, Ramsay et coll.28 ont constaté que l’élimination du manganèse n’avait pas eu lieu avant l’élimination de l’ammonium dans les biofiltres des eaux souterraines, la concentration d’ammonium dans l’influent étant environ le double de la concentration dans cette étude (c.-à-d. 0,2 mg/L). Cependant, McCormick et coll.20 suggèrent que la nitrification à travers les biofiltres des eaux de surface ayant une concentration comparable d’ammoniac dans l’influent (0,1 mg/L) était importante pour le développement de l’élimination du manganèse. Les recherches futures sur la communauté microbienne présente dans les biofiltres peuvent fournir une explication.

L’aération de l’eau de l’influent du biofiltre a amélioré l’élimination du manganèse dissous lorsque les concentrations d’oxygène dissous dans l’eau brute étaient inférieures à 5 mg/L. Ce résultat était attendu parce que la source de manganèse dissous était les sédiments lacustres exposés à de l’eau anoxique, et l’élimination biologique du manganèse est généralement un processus aérobie29. Les filtres expérimentaux ont été aérés du jour 63 au jour 130, période au cours de laquelle la concentration de manganèse dissous dans l’effluent était significativement inférieure à celle des filtres témoins en tant que groupe (p = 0,007, somme de rang Wilcoxon). L’aération a déclenché le début de l’élimination efficace du manganèse dissous dans les biofiltres expérimentaux, l’ensemble du groupe approchant de l’élimination complète même lorsque les concentrations de manganèse dépassaient 1 mg/L, avant que le lac ne soit déstratifié (Fig. 3). Les filtres de contrôle n’ont pu éliminer efficacement le manganèse dissous qu’après la déstratification du lac, et la concentration d’oxygène dissous a par la suite augmenté, passant de 2,5 ± 0,8 mg/L à 8,1 ± 1,2 mg/L. La relation entre la concentration d’oxygène dissous et le manganèse dissous dans l’effluent est soutenue par une corrélation négative modérée dans l’ensemble de l’ensemble de données (ρ = − 0,58, Spearman).

La concentration d’oxygène dissous est souvent négligée dans le traitement du manganèse des eaux de surface, car l’élimination du manganèse dissous repose généralement sur des oxydants forts ou des réactions catalysées par le chlore libre6. Cependant, l’impact significatif de la concentration d’oxygène dissous sur l’élimination du manganèse dissous observé dans cette étude suggère qu’il mérite d’être pris en considération. Les biofilms contenant de l’oxyde de manganèse qui sont probablement responsables de l’élimination du manganèse à travers les biofiltres d’eau brute peuvent s’accumuler à divers endroits dans une chaîne de traitement conventionnelle. En particulier, l’accumulation de ces systèmes biologiques inorganiques est probable dans les lignes de transmission, à la surface des réservoirs et dans les couvertures de boues6,30. Lorsque l’oxygène dissous est librement disponible, les biofilms de manganèse peuvent éliminer le manganèse dissous de l’eau et accumuler des oxydes de manganèse, fournissant une source supplémentaire de capacité d’élimination du manganèse dans le système de traitement. Cependant, si la concentration d’oxygène dissous est épuisée en raison d’une stratification ou d’une demande inattendue en oxygène, comme une prolifération d’algues, les biofilms de manganèse peuvent perdre leur capacité d’élimination et/ou libérer du Mn(II) dissous dans l’eau au-delà du point de contrôle. Les oxydes de manganèse résiduels générés par oxydation chimique sont également sensibles à l’épuisement de l’oxygène dissous parce que les oxydes de manganèse ne sont pas stables dans les environnements anoxiques.

Des études antérieures ont observé une corrélation négative entre l’élimination du manganèse et la charge en fer (c.-à-d. que le fer a été éliminé à chaque passage de filtre). Par exemple, Bruins et coll.15 ont constaté que les filtres avec des charges en fer supérieures à 2,7 kg Fe/m2 par cycle de filtration ne pouvaient pas éliminer complètement le manganèse (> 80 %), ce qui proposait que les minéraux d’oxyde de fer couvraient les sites d’adsorption du manganèse dissous sur le média filtrant ou que le fer dissous entre en concurrence avec le manganèse dissous pour les sites d’adsorption. Les biofiltres de cette étude présentaient des charges en fer extrêmement élevées, dépassant parfois 100 kg Fe/m2 par cycle de filtration lorsque les concentrations de fer dans l’influent étaient les plus élevées (Fig. S6). Ces charges élevées en fer n’ont pas empêché l’élimination du manganèse dissous, la plupart des filtres atteignant > élimination du manganèse de 80 % après la période d’acclimatation initiale. C’est le contraire de ce que Bruins et coll.15 ont observé sur plus de 100 biofiltres d’eau souterraine, ce qui peut indiquer que les mécanismes d’élimination du manganèse dans les biofiltres des eaux de surface diffèrent de ceux des biofiltres des eaux souterraines. Cependant, l’impact limité de la charge en fer peut également être dû aux différences dans l’hydraulique et la chimie de l’eau dans cette étude. Par exemple, les biofiltres de cette étude ont été lavés à contre-courant chaque semaine, indépendamment de la perte de tête, ce qui pourrait permettre l’accumulation d’oxydes de fer capables d’adsorption de manganèse dissous qui auraient été éliminés d’un filtre à grande échelle15.

Une différence clé entre les eaux souterraines et les eaux de surface est la concentration et le caractère du carbone organique, la concentration et la complexité du carbone organique étant généralement plus élevées dans les eaux de surface. Dans cette étude, la concentration de carbone organique était modérée à élevée, allant de 4,8 à 8,8 mg de COT/L, augmentant généralement pendant toute la durée de l’expérience. L’élimination du COT dans les biofiltres était faible, avec une valeur médiane de 4,5 % et une élimination maximale de 22 %. Il n’y avait aucune corrélation entre l’élimination du COT et le manganèse dissous dans les effluents (ρ = 0,07, Spearman), ce qui indique qu’une élimination substantielle du carbone organique n’était pas nécessaire pour éliminer le manganèse des eaux de surface. De plus, les concentrations de carbone organique dans l’influent ont augmenté au fil du temps, tout comme l’élimination du manganèse, ce qui a entraîné une corrélation positive (ρ = 0,6, Spearman). Cela montre que l’élimination du manganèse n’a pas été inhibée par les concentrations élevées de carbone organique présentes dans les eaux de surface.

L’ATP a été quantifié au cours de l’étude afin de déterminer s’il existait une relation entre la quantité de biomasse et l’élimination du manganèse. Evans et coll.16 ont constaté que l’élimination du manganèse était généralement faible lorsque la concentration d’ATP était inférieure à 200 ng d’ATP/cm3 dans un milieu sec. Les résultats de cette étude sont similaires, mais l’élimination du manganèse n’était pas constante au-delà de ce seuil (Fig. 5a). Des fonctions empiriques de distribution cumulées ont été calculées pour évaluer les valeurs seuils possibles de l’ATP (Fig. 5b). Lorsque l’ATP était supérieure à 300 ng d’ATP/cm3, la probabilité que le manganèse dissous dans l’effluent soit inférieur à la valeur recommandée de 20 μg/L était de 0,75. Par conséquent, l’élimination du manganèse dans les effluents était négativement corrélée avec la concentration d’ATP (ρ = − 0,68, Spearman), ce qui suggère que l’accumulation générale de biomasse améliorait l’élimination du manganèse. D’autres études ont montré que les concentrations d’ATP ne sont généralement pas liées à la performance du filtre, mais constituent plutôt une indication générale de la maturité du filtre31. Une analyse approfondie de la communauté microbienne au sein de la biomasse à l’aide du séquençage de l’ADN peut fournir un aperçu supplémentaire de la relation entre le biofilm et l’élimination du manganèse.

Relation entre l’ATP et le manganèse dissous dans l’effluent (a) en tant que nuage de points avec le temps et (b) en tant que fonction de distribution cumulative empirique pour le manganèse avec plusieurs valeurs ATP comme seuils.

Les biofiltres qui éliminent le manganèse de l’eau sont connus pour accumuler du manganèse sur les médias filtrants. Cette accumulation peut améliorer les performances d’élimination du manganèse dissous, car les oxydes de manganèse peuvent adsorber et catalyser l’oxydation du manganèse dissous32. Dans cette étude, les biofiltres ont commencé à accumuler du manganèse après avoir approché de l’élimination complète du manganèse (Fig. S7). Tout manganèse retiré avant cela n’a pas eu d’impact significatif sur la quantité de média filtrant de revêtement de manganèse. Le manganèse a continué de s’accumuler au fil du temps, ce qui a entraîné une corrélation négative significative entre le manganèse accumulé et la concentration de manganèse dissous dans les effluents (ρ = − 0,7, Spearman). L’aluminium, le calcium et le fer étaient également présents dans le revêtement du média filtrant à des concentrations élevées, mais leurs concentrations étaient stables pendant l’expérience et ne correspondaient pas aux concentrations de manganèse dissous dans l’effluent. Cela suggère que seul le manganèse a été incorporé dans le biofilm et/ou adhéré au média filtrant et que d’autres métaux ont été éliminés par lavage à contre-courant périodique.

Les services d’eau utilisent des technologies de base d’aération-biofiltration pour éliminer le manganèse dissous des eaux souterraines depuis des décennies29. Cependant, le manganèse dans les eaux de surface est habituellement contrôlé à l’aide d’oxydants puissants pour oxyder et précipiter le manganèse dissous ou du chlore et de milieux adsorbants pour adsorber et oxyder le manganèse6. Des études ont démontré que les biofiltres pour les eaux de surface peuvent constituer une barrière de traitement viable pour le manganèse16,18,20, mais ces études ont porté sur la biofiltration conventionnelle des eaux de surface (c.-à-d. le prétraitement par oxydation chimique, la coagulation, la clarification et la biofiltration). La présente étude se distingue des études antérieures sur les eaux de surface parce qu’elle traitait les eaux de surface à l’aide de la biofiltration conventionnelle des eaux souterraines (c.-à-d. aération et biofiltration) et que les résultats ont des répercussions sur la façon dont l’industrie de l’eau peut aborder le contrôle du manganèse dissous dans les eaux de surface.

Tous les biofiltres aérés de cette étude ont été en mesure d’éliminer systématiquement > 80 % du manganèse dissous après la période d’acclimatation initiale. Cette excellente élimination a donné lieu à une concentration moyenne typique de manganèse dissous dans l’effluent bien inférieure à l’objectif esthétique canadien de 20 μg/L (figure 3), même lorsque les filtres ont fourni des concentrations de manganèse supérieures à 120 μg/L. Le rendement d’élimination du manganèse des biofiltres d’eau brute a surpassé le procédé à grande échelle axé sur le permanganate à la BLDWTP (figure 6), malgré les concentrations de manganèse non ajustées dans l’influent qui ont chuté à moins de 50 μg/L après la déstratification. Le BLDWTP repose sur l’élimination du manganèse par le chlore appliqué après filtration pour atteindre les objectifs de traitement. Ces résultats suggèrent qu’un simple système de biofiltration de l’eau brute pourrait être une méthode viable pour contrôler le manganèse dissous des eaux de surface, semblable à la présente étude. Un tel système pourrait être mis en œuvre dans les régions n’ayant pas accès aux technologies conventionnelles de traitement du manganèse avec un minimum d’intrants chimiques.

Effluent de manganèse dissous pour les biofiltres d’eau brute et filtre pleine échelle BLDWTP après déstratification. Les barres d’erreur représentent les valeurs maximales et minimales. La concentration indiquée dans la légende représente la concentration moyenne de manganèse dans l’influent au cours de cette période.

Un procédé unitaire dont l’objectif principal est d’éliminer le manganèse peut sembler inutile pour les services publics conventionnels des eaux de surface, mais il a un précédent. Knocke et coll.33 décrivent des contacteurs post-filtration, qui utilisent du chlore libre et des milieux recouverts d’oxydes de manganèse pour éliminer le manganèse dissous passant par les procédés de traitement conventionnels. Cette technologie a depuis été utilisée dans des usines de traitement à grande échelle au Connecticut, en Virginie et dans le Maine34,35. À mesure que le coût des oxydants augmente, d’autres traitements au manganèse comme ceux-ci deviendront de plus en plus viables dans les usines de traitement des eaux de surface. Les biofiltres d’eau brute proposés ici présentent l’avantage supplémentaire de réduire l’impact environnemental du traitement de l’eau par rapport aux contacteurs post-filtration, en ne nécessitant pas de chlore libre pour éliminer le manganèse. Cependant, les petits milieux d’anthracite et de sable utilisés dans la présente étude entraîneraient une perte de tête par rétention de particules et un besoin correspondant de lavage à contre-courant fréquent. Ce problème pourrait être résolu en utilisant des supports de plus grande taille, mais un travail important est nécessaire pour prouver la viabilité de ce concept.

Les résultats de cette étude démontrent qu’une approche de biofiltration des eaux de surface brutes peut être utilisée pour atteindre des concentrations de manganèse dissous dans les effluents en deçà des valeurs recommandées de 20 μg/L.

Des concentrations élevées d’oxygène dissous (> 8 mg/L) ont été essentielles pour atteindre de faibles concentrations de manganèse dissous dans les effluents. L’aération a également réduit le nombre de jours de fonctionnement avant que le manganèse ne soit efficacement contrôlé.

Une mauvaise élimination de l’ammoniac (médiane de 55 %) et une charge élevée en fer (médiane de 40 kg de Fe dissous/m2 par cycle de filtration) n’ont pas empêché l’élimination du manganèse, contrairement à ce qui a été observé dans les études sur les eaux souterraines.

Les biofiltres à eau brute ont permis d’obtenir des concentrations de manganèse dissous dans les effluents inférieures à celles du procédé de traitement conventionnel à grande échelle, ce qui démontre le potentiel de remplacement des traitements conventionnels au manganèse par des technologies biologiques.

L’approche de biofiltration de l’eau brute pourrait être utilisée pour l’eau potable dans les régions qui n’ont pas accès aux traitements conventionnels au manganèse. Cependant, les exigences en matière de perte de charge et de lavage à contre-courant peuvent empêcher l’adoption de cette technologie par les usines conventionnelles de traitement des eaux de surface. Nous suggérons que des médias de plus grande taille pourraient résoudre ce problème. Cependant, des recherches approfondies dans ce domaine sont nécessaires avant qu’une telle technologie puisse être adoptée.

Les données qui appuient les conclusions de cette étude sont disponibles auprès de l’auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Ces travaux ont été financés dans le cadre du Programme de chaires de recherche industrielle CRSNG-Halifax sur l’eau (IRCPJ : 349838-16) et des subventions à la découverte du CRSNG (RGPIN-2018-03780 et RGPIN-2019-04280). Les auteurs tiennent à remercier le service public hôte, Halifax Water, pour son soutien dans le cadre de ce projet, et remercient particulièrement les exploitants du BLDWTP, Kerry-Anne Taylor, Zach Rawlins et Brittini Ruhr.

Centre d’études sur les ressources hydriques, Département de génie civil et de génie des ressources, Université Dalhousie, Halifax (N.-É.), Canada

Martin R. Earle, Amina K. Stoddart et Graham A. Gagnon

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M.R.E. a mené des expériences et préparé des ébauches de manuscrits. A.K.S. et G.A.G. ont assuré la supervision et le financement. Tous les auteurs ont contribué au manuscrit et l’ont révisé.

Correspondance avec Martin R. Earle.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Earle, M.R., Stoddart, A.K. & Gagnon, G.A. Biofiltration de l’eau brute pour le contrôle du manganèse dans les eaux de surface. Sci Rep 13, 9020 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36348-1

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Reçu: 07 février 2023

Acceptée: 01 juin 2023

Publication : 3 juin 2023

DEUX : https://doi.org/10.1038/s41598-023-36348-1

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